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隨著能源危機、環境污染等問題日益嚴重，廣大科研工作者開始致力于研發替代傳統能源的新型能源補給方式。太陽能電池作為一種取之不盡的清潔能源廣受關注。其中，銅鋅錫硫硒薄膜電池作為第三代太陽能電池，具備儲量豐富、低毒性、理論效率高等優勢，是一種可持續發展的綠色光伏材料。2013年Mitzi等人利用非真空肼溶液法率先創造了12.6%的世界效率記錄，自此經過多年發展依然停留在12.6%，遠低于GIGS太陽能電池的23.35%。由于CZTSSe電池固有的體缺陷/缺陷簇和晶面/晶界問題，導致其開路電壓（Voc）和填充系數（FF）是阻礙鋅黃錫礦太陽能電池突破Shockley-Queisser效率。
在鋅黃錫礦電池中摻雜堿金屬（AMs）可以有效地促進熱載體冷卻，減少缺陷導致的輻射重組，從而提高光伏性能。近年來，堿金屬沉積后處理(PDT)工藝使Cu(In,Ga)Se2太陽能電池世界效率取得連續突破。然而，對于其衍生的鋅黃錫礦Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe) 太陽能電池而言，受內部缺陷化學環境和相結構不同的影響，不同體系得到的堿金屬后處理效果規律并不一致，有效的堿金屬種類和作用機制仍不清晰。
河南大學武四新教授課題組通過宏觀和微觀性能對比發現，輕堿金屬和重堿金屬的作用機制有所不同。以此為基礎，進一步采用先NaF-PDT后再進行CsF-PDT后沉積的方式協同作用以提高CZTSSe太陽能電池的光伏性能。該研究成果對于深入理解銅鋅錫硫硒薄膜太陽能電池中堿金屬的作用機制以及后續的高效光伏器件開發具有重要的參考和借鑒意義。
圖1 堿金屬協同后處理CZTSSe太陽能電池中Na和Cs的分布及主要作用機制
在本文中，研究不同堿金屬（Li, Na, K, Rb和Cs）對電池的提高效率，并綜合分析了堿金屬元素分布、缺陷環境、晶界電勢的演化關系。實驗表明，排序為Na > K> Cs > Rb > Li。
圖2 堿金屬沉積后示意圖及其J-V曲線；排序為Na > K> Cs > Rb > Li
Na原子隨機分布在晶粒內部（GI）和晶界（GBs）中，顯著增加受體濃度并鈍化深能級缺陷，主要提升器件開路電壓(Voc)。而Cs原子富集在GBs處，可以增加GBs電勢以提高器件FF。二者對GI和GB電學性能的協同增效有效提升了器件的Voc和FF，器件效率達12.16%。
圖3 SIMS深度剖面、STEM GB圖、堿元素在GB上的分布剖面、提取的載流子濃度、J-V曲線和Na-Cs協同加入CZTSSe太陽能電池的外部量子效率
在本文中，河南大學武四新教授課題組提出了一種Na-Cs雙堿金屬協同方案，可有效克服開路電壓（Voc）和填充系數（FF）阻礙，從而突破鋅黃錫礦太陽能電池的Shockley-Queisser效率。設計實驗驗證了輕堿金屬和重堿金屬的作用機制區別，采用先NaF-PDT后再進行CsF-PDT后沉積的方式協同作用以提高CZTSSe太陽能電池的光伏性能，器件效率達12.16%。該研究成果對于后續的高效光伏器件開發具有重要的參考和借鑒意義。
文章信息
這一成果以“Synergistic Incorporation of NaF and CsF PDT for High Efficiency Kesterite Solar Cells: Unveiling of Grain Interior and Grain Boundary Effects”為題發表在Journal of Materials Chemistry A上。河南大學常曉歡和符俊杰為共一作者，武四新教授和寇東星副教授為論文的通訊作者。
文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D0TA08224D
本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司 “SCS100” 系列光電化學電池量子效率測試系統，如需了解該產品，歡迎咨詢我司。
河南大學武四新教授課題組簡介
河南大學武四新教授課題組名稱：光電功能材料以及太陽能薄膜電池。課題組主要從事光電功能的設計、制備及光伏性能的研究，希望能改善薄膜太陽能電池的轉換效率。課題組期望通過對銅基薄膜太陽能電池各部分組件先進工藝和關鍵技術的探索和突破(薄膜微結構設計、缺陷態調控、表/界面鈍化、能帶結構優化以及微觀動力學研究等方面)，開發出具有高結晶質量吸收層體相材料和優良電學性能接觸界面的高效CZTSSe以及CIGS光伏器件并豐富其應用領域。
截止目前，本課題組已承擔了各類項目10余項，其中，包括，國家自然科學基金、教育部新世紀人才支持計劃、教育部科學技術重點項目、人事部歸國留學人員 擇優支持計劃項目、河南省科技廳基礎與前沿重點項目、河南省高校知識創新工程支持計劃等，在學術期刊Energy Environ. Sci.，Adv. Funct. Mater.，Chem. Mater.以及J. Mater. Chem. A等發表學術論文50余篇。
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